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近日，合肥工業大學材料科學與工程學院鋰/鈉電池材料與安全技術團隊在高性能鋰離子電池硅基負極研究領域取得新進展，相關研究成果以“In-Situ Artificial Hybrid SEI Layer Enabled High Performance Prelithiated SiOxAnode for Lithium-Ion Batteries”為題發表在國際知名期刊Advanced Functional Materials上（Adv. Funct. Mater., 2023, 202303020.）。

氧化亞硅（SiOx）具有高理論比容量、合適的工作電位和低成本等優勢，是下一代鋰離子電池高容量負極材料的有力候選者。與純硅材料相比，SiOx在長期循環中的體積變化可以被初始鋰化過程中形成的硅酸鹽和氧化鋰所緩沖。但是這些不可逆的緩沖物質也消耗了電池中的活性Li+，導致首次庫侖效率（ICE）下降。通過預鋰化策略可以有效補償初始循環中的鋰損失，大幅提升ICE。然而，隨著預鋰化程度的加深，SiOx中生成的鋰硅合金（LixSi）會對電極界面和電極結構的穩定性帶來巨大挑戰，從而影響電池的循環壽命。

該研究通過調控SiOx電極的預鋰化深度，利用電極自身還原性在表面原位構建了Li3Sb/LiF人工SEI界面層，其有效抑制了SiOx顆粒在充放電過程中的體積變化并均勻化應力分布，避免顆粒破碎和電極結構崩塌。同時，基于理論計算和實驗結果表明界面層具有較低的鋰離子擴散能壘，能夠增強Li+在電極/電解液界面的擴散動力學。界面優化改性后的SiOx負極半電池ICE高達94.5%，其在0.5 C循環200次后仍具有77.4%的容量保持率。其與高容量NCM811正極組裝的全電池ICE達到86.0%，在0.5 C循環100圈后實現了86.6%的容量保持率。這項工作為合理設計SiOx的結構和表面特性以實現高能量和長循環的鋰離子電池提供了新思路和新方法。

Li3Sb/LiF人工SEI界面層改性的SiOx負極

該項研究工作得到了國家自然科學基金、安徽省杰出青年科學基金、安徽省重大專項和安徽省重點研發計劃等資助，孫毅講師為第一作者，碩士研究生張寬信為第二作者，項宏發教授為通訊作者，合肥工業大學為唯一通訊單位。

近年來，以項宏發教授為帶頭人的鋰/鈉電池材料與安全技術團隊在高性能電極材料關鍵技術研發方向取得了一系列進展，相關研究成果先后發表在《Advanced Energy Materials》、《Small》、《Journal of Materials Science & Technology》、《Journal of Power Sources》和《Chemical Communications》等材料與能源類著名期刊上，在學術研究領域為我校材料物理和新能源材料與器件的專業建設與發展提供了有力支撐。

來源：合肥工業大學

論文鏈接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202303020

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